CellPress细胞科学 2026-11-13 08:41:42
物质科学
Physical science
传统铅卤钙钛矿光电性能优异,但其合成往往依赖高温、惰性气氛和昂贵的前驱体(如PbBr2),且图案化工艺极其复杂,这严重阻碍了其商业应用。寻找一种室温、快速、低成本且易于集成的合成策略迫在眉睫。对此2026年11月4日,扬州大学田甜、杨梅芳、中山大学匡代彬等人在Cell Press细胞出版社旗下期刊Matter & Light上发表了一项重要成果,题为“Lead-templated quasi-2D perovskites for scalable green preparation”。
研究团队受沙漠风成地貌启发,创造性的设计了以二维层状月桂酸铅(Pb-LA)为牺牲模板的方法,代替常规高单价、高纯PbBr2前驱体合成钙钛矿发光体,成功实现了大批量制备。团队指出,利用Pb-LA牺牲模板,在室温、空气中即可实现钙钛矿的快速结晶,同时通过控制前驱体的浓度即可调控钙钛矿晶体从准2D到3D转变。其中准2D晶体光致发光量子产率(PLQY)高达94.49%,存放12个月仍保持85%。此外,团队结合静电纺丝技术开创了水下发光“直接压印”图案化方法。
图1.以Pb-LA为模板原位生成CsPbBr3/Cs4PbBr6晶体
钙钛矿的“风化”生长记
研究团队从沙漠风蚀地貌中获得灵感,通过月桂酸(LA)与三水合乙酸铅在室温下共沉淀,制备出一种二维层状的月桂酸铅(Pb-LA)模板。并以此为铅源,在反溶剂效应、配体取代和原位生长的协同作用下,成功制备了高亮发光的CsPbBr3/Cs4PbBr6晶体。
图2.Pb-LA和CsPbBr3/Cs4Pb6晶体的结构表征
“风化”生长解密
随着CsBr前驱体量的增加(Cs/Pb摩尔比从0增加到3.4),纯层状模板演变为准二维钙钛矿,最终转化为三维结构。其本质是配体取代与反溶剂效应协同下的原位生长过程:初始Pb-LA依靠强Pb-O键稳定分散于甲苯中,注入含Cs⁺和Br⁻的极性甲醇后,原有的Pb-O配位平衡被打破。XPS图谱中Pb 4f结合能随CsBr增加向低能方向移动,证实Br逐步取代O与Pb2+配位,驱动了从Pb-O键向Pb-Br键的化学转变。
图3.光学性能与发光机制
准二维结构带来高发光性能
吸收光谱证实了CsPbBr3/Cs4PbBr6双相结构。PL光谱显示准二维样品(Cs/Pb=0.17)发光最强。变温PL测得该样品激子结合能高达189.8meV,表明存在强的量子限域效应;fs-TA结果揭示了超快载流子衰减,证明其缺陷密度极低,且存在从CsPbBr3到Cs4PbBr6的高效能量转移。这些机制共同赋予材料94.49%的初始PLQY,且在室温存放12个月后仍保持85.08%,展现出优异的发光性能与长期稳定性。
图4.Pb-LA模板法在钙钛矿合成中的普适性
同一机制,多彩呈现
研究团队验证了该方法极强的普适性:通过卤素替换与有机阳离子引入,在反溶剂效应、配体取代和原位生长的协同作用下,成功实现了从全无机蓝、绿、红到有机-无机杂化MAPbBr3的完美覆盖。
图5.从大规模合成到钙钛矿图案化技术
像盖印章一样简单
放大合成后的粉末PLQY仍高达91.07%,证明放大工艺未牺牲光学性能。此外,团队利用定制印章在柔性纺丝膜上直接“盖章”发光,该技术不仅规避了传统光刻的高成本与繁琐流程,更将钙钛矿合成与图案化集成于一步操作中。
该工作将廉价的二维层状Pb-LA模板作为铅源,打通了“室温快速合成—维度调控—缺陷钝化—规模化放大—直接图案化”的全链条,为下一代柔性光电器件与高端防伪应用提供了极具潜力的绿色制造方案。该项研究工作得到了国家自然科学基金等项目的资助,团队感谢分析测试中心陈钰欣老师对材料表征给予的全方位支撑。
作者介绍
刘晓格
博士
刘晓格,博士(本文第一作者),现于扬州大学化学与材料学院攻读化学博士学位。她的研究主要集中在新型发光材料的设计与合成及其应用。
杨梅芳
讲师
杨梅芳,扬州大学讲师(本文通讯作者),于2024年在中山大学获得博士学位。她的研究主要集中在钙钛矿光电材料与器件的设计与制备。
田甜
教授
田甜,扬州大学特聘教授(本文通讯作者),于2014-2020年在上海科技大学获得博士学位,并在丹麦技术大学联合培养。她的研究主要集中在:(1)用于生物成像的非线性光学材料;(2)柔性钙钛矿量子点;(3)可持续光伏技术。
匡代彬
教授
匡代彬,中山大学教授(本文通讯作者),博士生导师,于2003年获得中山大学博士学位。2003-2004年,他在德国马克斯·普朗克胶体与界面研究所工作;2004-2008年,他在瑞士洛桑联邦理工学院担任博士后。他目前的研究集中在功能材料及其在发光闪烁体、光电探测器、光催化和X射线探测器中的应用。
相关论文信息
论文原文刊载于Cell Press细胞出版社
旗下期刊Matter & Light,
▌论文标题:
Lead-templated quasi-2D perovskites for scalable green preparation
▌论文网址:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S311758482600164X
▌DOI:
https://doi.org/10.1016/j.matlit.2026.100164
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发布时间:2026-11-12 17:03:31
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