CellPress细胞科学 2026-11-06 11:57:15
物质科学
Physical science
近日，东北师范大学朱广山教授、常进法教授和邢子豪副教授在Cell Press细胞出版社旗下期刊Chem Catalysis发表了题为“Chromium-Directed Surface Reconstruction in Hofmann MOFs for Efficient Oxygen Evolution and Anion Exchange Membrane Water Electrolysis”的文章。研究团队构筑了多金属Hofmann-CoFeCr MOF，并利用Cr–N配位耦合调控局域电子结构。
研究亮点
通过在多金属Hofmann MOF中构建Cr–N耦合，降低表面重构的触发电位，实现对活性氧氢氧化物生成过程的定向调控。
Hofmann-CoFeCr在1.0 M KOH中仅需243 mV过电位即可达到10 mA cm⁻²，Tafel斜率为41.02 mV dec⁻¹，并可稳定运行超过180小时。
以Hofmann-CoFeCr为阳极组装的阴离子交换膜水电解器在2.0 V、80 °C下达到3.375 A cm⁻²，体现出器件应用潜力。
研究简介
发展高效、稳定的析氧反应（OER）催化剂，是提升电解水制氢效率的关键。金属有机框架（MOF）具有组成和配位环境可调的优势，但许多MOF在OER条件下并不是最终的稳定活性相，而是会发生表面重构，形成真正参与反应的金属（氧）氢氧化物。如何促进有利的表面重构，同时避免框架过度破坏和活性位点无序演化，是MOF前催化剂设计中的重要挑战。
针对这一问题，东北师范大学研究团队构筑了多金属Hofmann-CoFeCr MOF，并利用Cr–N配位耦合调控局域电子结构。Hofmann型氰基桥联框架兼具结构刚性和局域可重组能力，可以为反应过程中的配位断裂与表面重排提供支撑。Cr的引入并非简单增加一种金属组分，而是重新分配邻近Co、Fe和Ni位点的电子密度，降低局域结构的氧化阈值，从而使活性相在更低电位下生成。
图1 多金属Hofmann框架的结构设计与表征。
原位电化学阻抗与原位拉曼结果共同揭示了这一重构过程。Hofmann-CoFeCr在1.2 V时已经出现两相响应和金属氧氢氧化物相关信号，而不含Cr的Hofmann-CoFe直到1.3 V才出现相应变化。显微结构分析进一步显示，材料在1.2 V开始形成CoOOH、NiOOH和FeOOH相关活性相；随着电位升高，表面逐渐演化为低结晶度乃至近无定形的多金属氧氢氧化物，同时整体元素分布仍保持均匀。
图2 原位表征揭示Cr促进低电位表面重构。
DFT计算说明了Cr在重构前后的连续作用。重构前，Cr–N耦合增加费米能级附近的电子态并降低局域氧化电位，有利于表面活化。重构后，Hofmann-CoFeCr衍生活性相的d带中心较Hofmann-CoFe上移0.11 eV。两种催化剂遵循相同的吸附物演化机制，但速率决定步骤OH*→O*的自由能增量从0.53 eV降至0.41 eV，表明Cr并未改变反应路径，而是优化了关键步骤的反应能量学。
得益于受控重构和优化后的电子结构，Hofmann-CoFeCr在1.0 M KOH中表现出较高的OER活性。在10 mA cm⁻²下，其过电位为243 mV，Tafel斜率为41.02 mV dec⁻¹，优于Hofmann-CoFe、Hofmann-Co和商业RuO₂对照。该催化剂经过10,000次循环后极化曲线变化较小，并能在10 mA cm⁻²下连续运行超过180小时。
研究团队进一步以Hofmann-CoFeCr为阳极组装阴离子交换膜水电解器。在2.0 V、80 °C下，器件电流密度达到3.375 A cm⁻²，高于Hofmann-CoFe阳极的2.5 A cm⁻²和商业RuO₂阳极的0.63 A cm⁻²。器件层面的验证进一步说明，受控表面重构不仅能够提升半电池中的催化性能，也可以转化为实际水电解条件下的性能优势。
图3 Hofmann-CoFeCr的析氧性能、稳定性及AEM水电解器表现。
这项工作将MOF重构从反应中被动发生的结构变化，转变为可通过配位环境和电子结构进行预先设计的活化过程。Hofmann框架提供结构支撑，Cr–N耦合降低局域重构门槛，并优化重构后活性相的反应能量学。原位光谱、显微结构、理论计算和AEM水电解器测试构成了较完整的证据链，为耐久MOF前催化剂及重构型电催化材料的设计提供了新思路。
作者介绍
马楠
硕士研究生
马楠：论文第一作者，硕士研究生，现就读于东北师范大学化学学院（导师：邢子豪），研究方向为非贵金属氧还原以及氧析出，在Chem Catalysis、Journal of Colloid and Interface Science期刊等中国科学院一区期刊以第一作者身份发表文章2篇。
邢子豪
副教授
邢子豪，东北师范大学化学学院副教授，博士生导师、吉林省青年托举人才。主要研究方向为燃料电池低贵/非贵金属电催化剂设计及可控合成研究。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等期刊上发表论文50余篇，担任eScience、Nano Research Energy等期刊青年编委。
常进法
教授
常进法，东北师范大学化学学院教授、博士生导师，国家级高层次青年人才。2018年1月于中国科学院长春应化所获理学博士学位，随后在日本AIST-京都大学及美国中佛罗里达大学从事博士后研究。2023年3月加入东北师范大学化学学院。先后主持（完成）基金委海外优青项目、面上项目、吉林省科技发展计划重点研发项目、面上项目等国家和省部级项目十余项。已在国际期刊Nat. Energy，Nat. Commun., JACS, Angew, Adv. Mater., Energy Environ. Sci., Joule等发表SCI论文100余篇，引用>6000次（Google Scholar），H-Index为43；申请美国专利4项，已授权3项。中国专利11项，已授权4项。多次受邀参加国际/国内化学、电化学、能源、材料等相关会议担任分会主席并做主旨/特邀报告。现任中国化学会会员，国际电化学会会员。
朱广山
教授
朱广山，东北师范大学教授、博士生导师、化学学院院长、多酸与网格材料化学教育部重点实验室主任。国家杰出青年基金获得者，教育部“长江学者”特聘教授。研究工作涉及多孔芳香骨架(PAFs)的设计合成及先进功能应用，多孔支撑膜的制备及其气体分离，金属有机框架材料的设计合成，纳米孔材料药物传输体系以及光电催化等方面的研究。发表研究论文500余篇，他引3万余次，H影响因子106，获国家自然科学二等奖(1项)、吉林省科技进步一等奖(3项)及卢嘉锡优秀导师奖等荣誉，入选国务院特殊津贴专家、“万人计划”科技创新领军人才。
相关文章信息
研究成果发表在Cell Press
旗下期刊Chem Catalysis上，
▌论文标题：
Chromium-directed surface reconstruction in Hofmann MOFs for efficient oxygen evolution and anion-exchange membrane water electrolysis
▌论文网址：
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2667109326002502
▌DOI：
https://doi.org/10.1016/j.checat.2026.101898
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发布时间：2026-11-05 17:05:34
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